2. 400020 重庆，重庆市环境科学研究院;
3. 400020 重庆，重庆市生态环境监测中心
2. Chongqing Institute of Ecological Environment Science, Chongqing, 400020;
3. Chongqing Ecological Environment Monitoring Center, Chongqing, 400020, China
持久性有毒化学污染物(persistent organic pollutants, POPs)是一类在环境中难以降解、可远距离迁移、并具有生物积蓄效应和内分泌干扰特性的痕量有毒污染物。在我国七大河中均检出多种POPs, 其中松花江、淮河、海河和珠江流域较为严重[1-4]。某市位于三峡库区的上游，人口密集，既往研究表明三峡库区在成库的不同阶段水源水和出厂水中POPs均有不同程度的检出[5-11]。蓄水前(2000-2001年)该市主城区的嘉陵江水源水中非挥发性有机污染物主要包括：酯类、酮类、酚类、杂环和苯及其衍生物等，其中邻苯二甲酸酯类含量最大。蓄水中(2004-2006年)该市水域有机污染物主要为烷烃类、醇类、酮类和酯类，但这些物质的浓度均小于国家环境相关标准限值。水体中检出频率最高的6种POPs由饮水途径所致个人健康年风险也介于4.44×10-1~2.79×10-10a-1之间，均在可接受水平内[12]。2008年后三峡库区蓄水已达175 m, 库区生态环境等已发生变化。因此，本课题组于2013年采集某市主城区以长江及嘉陵江为水源水的3个水厂的出厂水，对前期研究显示的POPs类重点污染物多环芳烃、邻苯二甲酸酯类进行检测分析，并进行健康风险评价。
1 材料与方法 1.1 水样采集与预处理2013年6月采集了某市以嘉陵江水、长江水(两江汇合前)、长江水(两江汇合后)3家水厂的出厂水。每个采样点采集量为300 L，盛于预先洗干净的不锈钢桶，随后送往实验室，立即处理。水样300 L，应用固相萃取技术富集水中有机物，萃取剂为XAD-2树脂(美国Amberlite公司)，过柱流速为3倍柱体积/min；以二氯烷:丙酮(1 :1，分析纯，成都市科隆化工试剂厂)为洗脱液，洗脱液经氮气(重庆朝阳气体公司)吹干。将残渣用二氯甲烷(分析纯，成都市科隆化工试剂厂)溶解至0.3 mL，用于定量分析。
1.2 POPs含量分析分别采用16种美国环境保护署(US Environmental Protection Agency, EPA)优控多环芳烃混合标样(美国，Supelco公司)、17种邻苯二甲酸酯组分标准溶液(德国Dr.Ehrenstorfer公司)作为标准物质外标法对污染物进行定性定量分析。
所有样品都在Quattro Micro气相色谱-质谱联用仪(美国Waters公司)上分析。分离柱为0.25 mm×30 m× 0.25 μm DB-5ms石英毛细管色谱柱(美国Agilent公司)。不分流进样。载气为99.999%的氦气(重庆朝阳气体公司)，恒定载气流速1.0 mL/min; EI源，进样口温度250 ℃，接口温度300 ℃，离子源温度230 ℃。
1.2.1 多环芳烃的分析方法初始温度60 ℃，保持1 min；以10 ℃/min的速度升至160 ℃，以8 ℃/min的速度升至260 ℃；再以6 ℃/min的速度升至300 ℃，保持10 min。
1.2.2 邻苯二甲酸酯的分析方法初始温度60 ℃，保持1 min；以10 ℃/min的速度升至180 ℃，以5 ℃/min的速度升至250 ℃；再以5 ℃/min的速度升至280 ℃，保持6 min。
1.3 健康风险评价化学物质的健康风险评价使用最普遍的是1983年美国科学院(US National Academyof Sciences，NAS)公布的四步法[13]：即危害鉴定、暴露评价、剂量-反应分析以及风险表征。目前，多环芳烃的健康风险评价模型主要有4种，即暴露模型、毒性模型、风险模型、无阈模型。其中暴露模型和毒性模型主要考虑人体吸入空气的影响，风险模型主要侧重于饮用水对健康的影响。因此，本研究采用国际辐射防护委员会(International Commission on Radiological Protection，ICRP)推荐的水环境健康风险评价模型，计算饮水途径POPs暴露的健康风险。由于化学物质的致癌性是健康风险评价的重要终点，国际癌症研究所(International Agency for Research on Cancer, IARC)和世界卫生组织(World Health Organization, WHO)通过全面评价化学有毒物质，将其分为致癌物质和非致癌物质，相应的健康风险评价也分为致癌风险评价和非致癌风险评价。
1.3.1 水中POPs的致癌风险致癌风险通常表示某种致癌物暴露导致人一生中超过正常水平的癌症发生率，常用风险值(risk，R)表示。
化学致癌物通过饮水途径所致的平均个人健康风险计算模型为
其中
水中POPs饮水途径的非致癌风险。
其中
因为出厂水中各种有机污染物浓度极低，根据EPA在1986年发布化学混合物健康风险评价中提出的假设化学混合物的交互作用在低剂量水平不会发生或足够小，得出水中各有毒物质对人体健康危害的毒性作用呈相加关系，而不是协同或拮抗关系，则饮用水总的健康危害风险(R)为：
1.3.3 参数选择
根据《中国人群暴露参数手册》成人卷，某市主城区成人男性饮水量取1.50 L/d、女性饮水量取1.71 L/d；成年男性体质量取64.0 kg，成年女性体质量取54.9 kg。
化学致癌物致癌强度系数(Qig)、非化学致癌物致健康风险的参考剂量(RfDig)均根据USEPA公布的多种有毒物质有关暴露途径参考剂量值确定[14-15]。见表 1。
| 有机污染物 | CASRN | IARC化学毒物致癌性分组 | RfDig/mg·kg-1·d-1 | Qig/mg·kg-1·d-1 | |
| 多环芳烃类 | |||||
| 苊 | ANA | 83-32-9 | 3a | 6.0×10-2 | / |
| 芴 | FLU | 86-73-7 | 3 | 4.0×10-2 | / |
| 菲 | PHE | 85-01-8 | 3 | / | / |
| 荧蒽 | FLT | 206-44-0 | 3 | 4.0×10-2 | / |
| 芘 | PYR | 129-00-0 | 3 | 3.0×10-2 | / |
| 屈 | CHR | 218-01-9 | 2Bb | / | / |
| 苯并(a)芘 | BaP | 50-32-8 | 1c | 3.0×10-4 | 1.0 |
| 邻苯二甲酸酯类 | |||||
| 邻苯二甲酸二甲酯 | DMP | 131-11-3 | / | / | / |
| 邻苯二甲酸二乙酯 | DEP | 84-66-2 | / | 8.0×10-1 | / |
| 邻苯二甲酸二异丁酯 | DIBP | 84-69-5 | / | 1.0×10-1 | / |
| 邻苯二甲酸二丁基酯 | DBP | 84-74-2 | / | 1.0×10-1 | / |
| 邻苯二甲酸二甲基乙二醇酯 | DMEP | 117-82-8 | / | / | |
| 邻苯二甲酸二-4-甲基-2-戊基酯 | BMPP | 146-50-9 | / | / | / |
| 邻苯二甲酸二己酯 | DnHP | 84-75-3 | / | / | / |
| 邻苯二甲酸二丁氧基乙基酯 | DNBEP | 4130-42-1 | / | / | / |
| 邻苯二甲酸二乙基己基酯 | DEHP | 117-81-7 | 2B | 2.0×10-2 | 1.4×10-2 |
| a：该组化学品对人类可能没有致癌性；b：该组化学品可能对人体有致癌性，但动物证据充分而人体数据不充分；c：该组化学品对人体有致癌性；/：未查到相关研究资料 | |||||
1.4 质量控制
水样采集、检测过程中避免使用任何可能含有多环芳烃和邻苯二甲酸酯的物品。实验用试剂均用分析纯。样品检测分析参照USEPA的QA/QC标准方法进行监控，设置空白样(现场空白、仪器空白、方法空白)，控制其本底值；同时设置加标回收样，以保证分析的准确性。水样浓缩倍数为10 000倍，在此浓缩倍数情况下，未检出污染物即视为不存在；所有涉及实验玻璃器皿、样品盛装器皿等使用自来水洗涤，沥干再使用重铬酸钾溶液洗涤，然后使用自来水冲洗，重蒸馏水洗涤，在使用前再依次使用丙酮、正己烷和二氯甲烷淌洗。每个断面均带全程样品，使用超纯水作为空白，监测采样过程和运输过程污染情况。空白样品在最后检测结果中，检出相应值均未超过样品检出值的10%。
1.5 统计学分析采用Excel 2016进行数据整理。数据处理过程中，对于所有样品低于检出限的化合物，在评价致癌风险和非致癌风险时该化合物不纳入计算；对于部分样品低于检出限的化合物，在评价致癌风险和非致癌风险时，该化合物浓度按照0 μg/L进行计算；对于未查到斜率系数(slope factor, SF)与RfD的化合物，在评价致癌风险和非致癌风险时该化合物不纳入计算。
2 结果 2.1 水质监测结果对3家水厂出厂水中常见的16种多环芳烃、17种邻苯二甲酸酯类进行的检测结果显示，共检出7种多环芳烃、9种邻苯二甲酸酯类物质。
多环芳烃的总浓度为0.605~0.947 μg/L，平均值为0.741 μg/L。致癌性多环芳烃主要是化学致癌物质苯并(a)芘(Benzo(a)pyrene，BaP)和对人可能致癌的物质屈。在出水中，致癌性多环芳烃总的含量为0.011~0.031 μg/L，平均值为0.019 μg/L，占多环芳烃总量比例的1.4%~5.0%。其中，BaP检出率为100.0%，含量高达0.011~0.014 μg/L。非致癌性多环芳烃中，菲、荧蒽、芘的检出率为100%，含量较高，分别占总量的34.8%、21.2%和18.4%；苊只在一个出厂水检出，但检出浓度高达0.318 μg/L。从16种多环芳烃组成来看，主要以3环、4环和5环芳烃为主，分别占总量的57.9%、40.4%和1.7%；二环和六环芳烃均未检出。
邻苯二甲酸酯的总浓度为4.590~5.201 μg/L，平均值为5.146 μg/L。致癌性邻苯二甲酸酯主要是指对人可能致癌的物质邻苯二甲酸二乙基己基酯，检出率为100%，含量为3.047~3.608 μg/L，平均值为3.314 μg/L，占总量的64.4%。非致癌性邻苯二甲酸酯中，邻苯二甲酸二甲酯、邻苯二甲酸二乙酯、邻苯二甲酸二丁基酯、邻苯二甲酸乙二醇酯、邻苯二甲酸二-4-甲基-2-戊基酯、邻苯二甲酸二丁氧基乙基酯的检出率为100%，但含量相对较低，分别占总量的2.0%、1.5%、12.1%、2.6%、2.2%和4.9%(表 2)。
| 有机污染物 | 简称 | 水厂1 | 水厂2 | 水厂3 | 平均值 |
| 多环芳烃类 | |||||
| 萘 | NAP | ND | ND | ND | ND |
| 苊 | ANA | ND | ND | 0.318 | 0.106 |
| 苊烯 | ANY | ND | ND | ND | ND |
| 芴 | FLU | 0.098 | 0.096 | ND | 0.065 |
| 菲 | PHE | 0.392 | 0.286 | 0.096 | 0.258 |
| 蒽 | ANT | ND | ND | ND | ND |
| 荧蒽 | FLT | 0.260 | 0.148 | 0.062 | 0.157 |
| 芘 | PYR | 0.184 | 0.126 | 0.098 | 0.136 |
| 苯并(a)蒽 | BaA | ND | ND | ND | ND |
| 屈 | CHR | ND | ND | 0.017 | 0.006 |
| 苯并(b)荧蒽 | BbF | ND | ND | ND | ND |
| 苯并(k)荧蒽 | BkF | ND | ND | ND | ND |
| 苯并(a)芘 | BaP | 0.013 | 0.011 | 0.014 | 0.013 |
| 二苯并(a, h)蒽 | DBA | ND | ND | ND | ND |
| 苯并(g, h, i)苝 | BPE | ND | ND | ND | ND |
| 茚并(1, 2, 3-cd)芘 | IPY | ND | ND | ND | ND |
| ∑7C-PAHs | 0.013 | 0.011 | 0.031 | 0.019 | |
| ∑16PAHs | 0.947 | 0.667 | 0.605 | 0.741 | |
| 邻苯二甲酸酯类 | |||||
| 邻苯二甲酸二甲酯 | DMP | 0.098 | 0.140 | 0.067 | 0.102 |
| 邻苯二甲酸二乙酯 | DEP | 0.083 | 0.091 | 0.063 | 0.079 |
| 邻苯二甲酸二异丁酯 | DIBP | ND | 0.549 | 0.241 | 0.395 |
| 邻苯二甲酸二丁基酯 | DBP | 0.909 | 0.641 | 0.331 | 0.627 |
| 邻苯二甲酸二甲基乙二醇酯 | DMEP | 0.132 | 0.131 | 0.131 | 0.131 |
| 邻苯二甲酸二-4-甲基-2-戊基酯 | BMPP | 0.117 | 0.112 | 0.107 | 0.112 |
| 邻苯二甲酸二己酯 | DnHP | ND | 0.136 | 0.131 | 0.133 |
| 邻苯二甲酸二乙氧基乙基酯 | DEEP | ND | ND | ND | ND |
| 邻苯二甲酸二戊酯 | DPP | ND | ND | ND | ND |
| 邻苯二甲酸二壬酯 | DINP | ND | ND | ND | ND |
| 邻苯二甲酸苯基丁基酯 | BBP | ND | ND | ND | ND |
| 邻苯二甲酸己基-2-乙基己酯 | DHEHP | ND | ND | ND | ND |
| 邻苯二甲酸二丁氧基乙基酯 | DBEP | 0.254 | 0.271 | 0.230 | 0.252 |
| 邻苯二甲酸二乙基己基酯 | DEHP | 3.608 | 3.047 | 3.289 | 3.314 |
| 邻苯二甲酸二环己酯 | DCHP | ND | ND | ND | ND |
| 邻苯二甲酸二辛酯 | DNOP | ND | ND | ND | ND |
| ∑C-PAEs | 3.608 | 3.047 | 3.289 | 3.314 | |
| ∑16PAEs | 5.201 | 5.118 | 4.590 | 5.146 | |
| ND：低于检出限；PAH：多环芳烃；PAEs：邻苯二甲酸酯类；∑16PAHs：每种PAH浓度总和但不考虑ND值；∑7C-PAHs：7种致癌性PAH浓度总和但不考虑ND值 | |||||
2.2 重要代表性污染物质的健康风险
从图 1可以看出，3家水厂检出的持久性有机物由饮水途径所致致癌健康危害的男性个人年总风险总体介于1.81×10-5~2.12×10-5a-1，女性个人年总风险总体介于2.40×10-5~2.82×10-5a-1，女性略高于男性。多环芳烃在致癌风险中的比率介于20.2%~22.9%。无论男女，出厂水按致癌年风险大小排列均为水厂1(嘉陵江) > 水厂3(两江汇合) > 水厂2(长江)。
|
| 图 1 不同性别人群致癌健康风险 |
从图 2可以看出，3家水厂检出的持久性有机物由饮水途径所致非致癌健康危害的男性个人年总风险总体介于7.11×10-8~8.28×10-8a-1，女性个人年总风险总体介于9.45×10-8~10.01×10-8a-1，女性略高于男性。无论男女，出厂水按非致癌年风险大小排列均为水厂1(嘉陵江) > 水厂3(两江汇合) > 水厂2(长江)。
|
| 图 2 不同性别人群非致癌健康风险 |
总体而言，无论男女，致癌风险较非致癌风险高3个数量级，男性总的健康危害风险(致癌风险和非致癌风险之和)介于1.82×10-5~2.13×10-5a-1，女性总的健康危害风险介于2.42×10-5~2.83×10-5a-1。
3 讨论多环芳烃是环境中分布极为广泛的有毒有机污染物，主要来源于煤炭、石油、木材等有机物的热解和不完全燃烧。3家水厂出厂水检出的7种多环芳烃的总浓度为0.605~0.947 μg/L(平均值0.741 μg/L)，符合国家城市供水水质标准(CJ/T206-2005)所规定的多环芳烃总量小于2 μg/L。检出的种类虽然少于潍坊城区生活饮用水(12种)种类，但总量和平均值均高于该地区(42.64~546.24 ng/L，平均值174.41 ng/L)；也高于国内2017年31个省78个城市自来水中多环芳烃的均值56.25 ng/L。致癌性多环芳烃中，两家水厂只检出BaP，仅1家水厂检出屈(CHR)，但仍以BaP为主(占80%)。3家出厂水BaP含量(0.011~0.014 μg/L)均高于国家城市供水水质标准(CJ/T206-2005)和国家生活饮用水卫生标准(GB5749-2006)所规定的10 ng/L，稍低于刘新报道的2017年国内其他城市如西南地区出厂水最大值17.87 ng/L、华南地区出厂水最大值15.85 ng/L、华北地区出厂水最大值48.44 ng/L和西北地区出厂水最大值12.67 ng/L[16]。
多环芳烃引起的健康风险中，致癌风险为非致癌风险的200倍，致癌健康风险男性介于1.81×10-5~2.12×10-5a-1，女性介于2.40×10-5~2.82×10-5a-1，均低于ICRP可接受水平5.0×10-5a-1。另据报道，4环及其以上的多环芳烃主要来自化石燃料高温燃烧, 而低环(2、3环)则来源于石油类污染[17-18]，本研究中多环芳烃3环最多，其含量水厂1(51.7%) < 水厂2(57.3%) < 水厂3(68.4%)，可见两种污染方式均存在，在两江汇合以前比例相当；在两江汇合后，石油类污染为主要污染类型。虽然5环芳烃仅占总量的1.7%左右，但其成分为BaP，毒性大，在3家水厂中含量均超过国家标准，提示化石燃料高温燃烧应是相关部门进行污染治理的重点。
邻苯二甲酸酯是一类常用的增塑剂，在某市水域广泛存在，并在三峡库区蓄水前检出浓度相对较高[19]。本研究中，共检出7种邻苯二甲酸酯类，其中对人可能致癌的物质邻苯二甲酸二乙基己基酯的含量最高，但低于国家生活饮用水卫生标准(GB5749-2006)所规定的限值8.0 μg/L。同多环芳烃相似，其导致的健康风险中，致癌健康风险是非致癌风险的200倍，主要由邻苯二甲酸二乙基己基酯所导致，致癌健康风险男性介于1.43×10-5~1.69×10-5a-1，女性介于1.90×10-5~2.25×10-5a-1，低于ICRP可接受水平5.0×10-5a-1。
尽管3家水厂的出厂水中BaP的含量超出国家标准值，但多环芳烃和邻苯二甲酸酯各自导致的健康风险以及两类污染物同时存在的总健康风险均低于ICRP可接受水平5.0×10-5a-1，但高于2007年报道的6种代表性物质的非致癌的人体健康年风险数值3.70×10-10a-1[12]。原因可能是在本研究中3家水厂的出水中均未检出萘，但除其他5种物质外，还纳入了芴、菲、BaP、邻苯二甲酸二乙酯进行分析。
本研究存在以下不足：①本研究得出的健康风险值低于实际暴露的健康风险。因为多环芳烃类的菲和屈，在出厂水中均有检出，但由于缺乏风险评价相关数据RfDig和/或Qig，未能计算其健康风险。同时尚有6种邻苯二甲酸酯类有机污染物暂未进行致癌物分类，其中3种缺乏风险评价相关数据Qig和/或RfDig。②本研究为一次采样结果，且取样点较少，不能较好的代表一年四季的水样，尤其是BaP的高剂量可能是偶发情况。③洗浴是机体皮肤暴露于污染物的重要途径之一，由于缺乏相应的致癌强度系数、参考剂量，健康风险计算时未考虑此暴露途径。④本研究虽然采用的《中国人群暴露参数手册》中本地区的相关数据(体质量及饮水量)，但该数据也是抽样调查结果，因此本研究所推测的结论可能与实际情况有差异。
综上，某市主城区3家水厂(水源分别来自于嘉陵江、长江、两江汇合)的出厂水中常见POPs中有7种多环芳烃和9种邻苯二甲酸酯类检出，其中3家水厂出水中BaP含量略超过国家卫生标准；邻苯二甲酸酯以邻苯二甲酸二乙基己基酯为主，但未超过国家卫生标准。健康风险评价结果显示，各水厂多环芳烃导致的总健康风险和邻苯二甲酸酯导致的总健康风险均在ICRP可接受水平。建议相关部门加强对污染物的监测与治理，敦促水厂改进污染物尤其是BaP去除的技术，并加强对自来水中POPs类污染物质的监测。
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